| 1521-1523 | Pedro Folc de Cardona | Arzobispo de Tarragona. |
| 1523-1525 | Antonio de Zúñiga | |
| 1525-1539 | Fadrique de Portugal | Obispo de Sigüenza. Portugués. |
| 1539-1543 | Francisco de Borja | Marqués de Lombay; después duque de Gandía y santo. |
| 1543-1553 | Juan Fernández Manrique de Lara y Pimentel | Marqués de Aguilar de Campoo. |
| 1554-1558 | Per Afán de Ribera y Portocarrero | Duque de Alcalá de los Gazules. | Desde 1556 reina Felipe II. |
| 1558-1564 | García Álvarez de Toledo Osorio | Marqués de Villafranca del Bierzo. |
| 1564-1571 | Diego Hurtado de Mendoza y de la Cerda | Duque de Francavilla. |
| 1571-1580 | Fernando de Toledo | |
| 1580-1581 | Francisco de Moncada y Cardona | Marqués de Aytona. |
| 1581-1582 | Carlos de Aragón y Tagliavia | Siciliano. Duque de Terranova. |
| 1583-1586 | Juan de Zúñiga y Avellaneda | Conde de Miranda del Castañar. |
| 1586-1590 | Manrique de Lara y Girón | |
| 1590-1592 | Pedro Luis Galcerán de Borja | |
| 1592-1596 | Bernardino de Cárdenas y Portugal | Duque de Maqueda. |
| 1596-1602 | Lorenzo Suárez de Figueroa | Duque de Feria. | Desde 1598 reina Felipe III. |
| 1602-1603 | Joan Terès i Borrull | Arzobispo de Tarragona. |
| 1603-1610 | Héctor de Pignatelli y Colonna | Italiano. Duque de Monteleone. |
| 1611 | Pedro Manrique | Obispo de Tortosa. |
| 1611-1615 | Francisco Hurtado de Mendoza y Cárdenas | Marqués de Almazán. |
| 1615-1619 | Francisco Fernández de la Cueva | Duque de Alburquerque. |
| 1619-1622 | Fernando Afán de Ribera y Enríquez | Duque de Alcalá. Sobrino-nieto de Per Afán, virrey en 1554. | Desde 1621 reina Felipe IV. |
| 1622-1626 | Joan Sentís y Sunyer | Obispo de Barcelona. |
| 1626-1627 | Luis Díez de Aux y Armendáriz | Obispo de Urgel y copríncipe de Andorra. Murió en el cargo. |
| 1627-1629 | Miguel Santos de San Pedro | Obispo de Solsona. |
| 1629-1630 | Gómez Suárez y Figueroa | Duque de Feria. Hijo de Lorenzo, virrey en 1596. |
| 1630-1632 | Enrique de Aragón y Cardona | 1.ª vez. Duque de Segorbe y de Cardona. |
| 1632-1633 | Fernando de Austria | Hijo de Felipe III. |
| 1633-1638 | Enrique de Aragón y Cardona | 2.ª vez. |
| 1638-1640 | Dalmau de Queralt | Asesinado en el Corpus de Sangre. | |
| 1640 | Enrique de Aragón y Cardona | 3.ª vez. Murió en el cargo. |
| 1640 | García Gil Manrique Maldonado | Obispo de Barcelona. |
| 1640-1641 | Pedro Fajardo y Pimentel | Marqués de los Vélez. |
| 1641 | Federico Colonna | Napolitano. Muerto en el sitio de Tarragona. |
| 1641 | Juan Ramírez de Arellano | |
| 1642-1644 | Pedro Antonio de Aragón | Hijo de Enrique de Aragón, virrey en 1630. |
| 1644-1645 | Andrea Cantelmo | Napolitano. |
| 1645-1647 | Diego Mexía Felípez de Guzmán | Marqués de Leganés. |
| 1647-1648 | Guillén Ramón de Moncada | Marqués de Aitona. |
| 1648-1650 | Juan de Garay Otañez | Marqués de Villarrubia. |
| 1650-1652 | Francisco de Orozco | 1.ª vez. Marqués de Mortara. |
| 1653-1656 | Juan José de Austria | Hijo bastardo de Felipe IV. |
| 1656-1663 | Francisco de Orozco | 2.ª vez. En 1659 el Rosellón y la Alta Cerdaña pasaron a Francia por el Tratado de los Pirineos. |
| 1663-1664 | Francisco de Moura Corterreal | Marqués de Castel Rodrigo. |
| 1664-1667 | Vicente Gonzaga Doria | Italiano. | Desde 1665 reina Carlos II; Mariana de Austria es regente. |
| 1667-1669 | Gaspar Téllez-Girón y Sandoval | Duque de Osuna. |
| 1669-1673 | Francisco Fernández de Córdoba | Duque de Sessa. |
| 1673-1675 | Francisco Tuttavilla | Duque de San Germán, napolitano. Comienza la guerra de Holanda. |
| 1675-1676 | Juan Antonio Pacheco Osorio Toledo | Marqués de Cerralbo. |
| 1676-1677 | Alejandro Farnesio | Italiano. |
| 1677-1678 | Juan Domingo de Haro | Conde de Monterrey. |
| 1678 | Diego Dávila Mexía y Guzmán | Interino, 1.ª vez. III Marqués de Leganés. |
| 1678-1684 | Alejandro de Bournonville | Flamenco. La paz de Nimega pone fin a la guerra. |
| 1685-1688 | Diego Dávila Mexía y Guzmán | 2.ª vez. III marqués de Leganés. |
| 1688 | Juan Tomás Enríquez de Cabrera | Conde de Melgar. |
| 1688-1690 | Carlos de Gurrea Aragón y Borja | Duque de Villahermosa. |
| 1690-1693 | Juan Claros Pérez de Guzmán y Fernández de Córdoba | Duque de Medina Sidonia. |
| 1693-1694 | Juan Manuel Fernández Pacheco | Duque de Escalona. |
| 1694-1696 | Francisco Antonio de Agurto | Marqués de Gaztañaga. |
| 1696-1697 | Francisco Antonio Fernández de Velasco y Tovar | 1.ª vez. Hijo bastardo del VII duque de Frías. |
| 1697-1698 | Diego Hurtado de Mendoza y Sandoval | Conde de la Corzana. |
| 1698-1701[1] | Jorge de Hesse-Darmstadt | Alemán. | Desde 1700 reina Felipe V. |
| 1701-1703 | Luis António Fernández Portocarrero y Mendoza | Conde de Palma del Río.[2] |
| 1703-1705[3] | Francisco Antonio Fernández de Velasco y Tovar | 2.ª vez. Hijo bastardo del VII duque de Frías.[4] |
| 1705 | José Antonio de Mendoza Caamaño y Sotomayor | Marqués de Villagarcía.[5] |